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【48812】南边科技大学陈洪Angew:双Lewis酸碱位点调控Ag-Cu双金属氧化物纳米线制甲烷!
【48812】南边科技大学陈洪Angew:双Lewis酸碱位点调控Ag-Cu双金属氧化物纳米线制甲烷! 时间: 2024-04-17 03:07:31 |   作者: 华体会体彩

  高度挑选性地将二氧化碳(CO2)光还原为有价值的碳氢化合物关于完成碳中和的社会具有极端严重意义。准确操控金属1··C=O··金属2(M1··C=CO··M2)中间体在光催化剂界面上的构成是调理挑选性的最要害步骤,但仍然是一个严重应战。

  作者从CO2分子的极化电子密度散布特征动身,作者提出了一种约束双金属光催化剂中Lewis酸碱双位点构成M1···C=O···M2中间体的原理,完成对光催化CO2制烃的高挑选性。

  经过简略的共沉淀法合成了在优选暴出面内具有Cu··Ag-Lewis酸碱双位的Ag2Cu2O3纳米线d轨迹被彻底占有,作为电子供体。相比之下,只要9个电子填充在Cu(II)的3d轨迹中,导致Cu(II)的3d轨迹承受一个电子以完成3d10的安稳状况。Ag原子和Cu原子替换摆放在{001}、{100}和{110}晶格面内。从电子结构和几许特征来看,具有有序Cu(II)和Ag(I)的Ag2Cu2O3是一种完美的路易斯酸碱双位催化剂。

  Ag2Cu2O3纳米线%挑选性。外表猝灭试验和密度泛函理论(DFT)核算验证了Cu··Ag·Lewis酸碱双位点在调理Ag··C=O··Cu中间体构成中起着至关重要的效果,Ag··C=O··Cu吸附是CO2光还原为CH4的要害中间体。

  图1. 具有不一样类型双金属位点的光催化剂上CO2吸附构型和相应产品挑选性的示意图。